【摘要】 近年来,许多研究人员都把重点放在寻找具有超大孔隙的沸石上,因为它们可以使沸石处理更大的分子,提高扩散速率,延长寿命,改变产物选择性等。
Z型沸石作为一种重要的催化剂和吸附剂,受到了工业界和学术界的广泛关注。这类材料的孔结构是其最重要的特性之一,决定了其吸附特性、催化行为、形状选择性等诸多关键因素。
近年来,许多研究人员都把重点放在寻找具有超大孔隙的沸石上,因为它们可以使沸石处理更大的分子,提高扩散速率,延长寿命,改变产物选择性等。Corma教授团队合成的2ITQ-33分子筛特别有趣,因为它是一种具有三维(3D) 18 × 10 × 10通道的超大孔分子筛[1]。
到目前为止,只有6种沸石具有3D通道和超大孔隙,其中ITQ-33的稳定性次之(最好的是ECR-34具有18 × 8 × 8环通道)。然而,对于许多催化反应来说,8环通道太小了[2]。此外,ITQ-33对反应体分子表现出优异的催化性能,在异丙烯合成中具有很高的选择性。
确定沸石的晶体结构对于理解和探索其催化性能至关重要,因为它提供了通道系统的详细和准确的信息。之前,ITQ-33的结构仅通过粉末x射线衍射来确定,Leifeng等人[3]的工作,获得了超大孔径沸石ITQ-33的单晶,并将其用于单晶x射线衍射研究(同步加速器SXRD数据采集于英国Diamond Light Source),提供了精确的结构信息,并揭示了具有柱状周期性构建单元(PBU)的结构的无序性。
在此基础上,提出了实际ITQ-33材料的结构模型。该结构模型也很好地解释了合成凝胶中Si/Ge比的形态变化,以及ITQ-33纳米纤维组装形成的层次化结构。
- Corma A , Diaz Cabanas M J , Jorda J L ,et al.High-throughput synthesis and catalytic properties of a molecular sieve with 18- and 10- member rings[J].Nature, 2006, 443(7113):842-845.
- Strohmaier K G , Vaughan D E W .STRUCTURE OF THE FIRST SILICATE MOLECULAR SIEVE WITH 18-RING PORE OPENINGS, ECR-34[J].Journal of the American Chemical Society, 2003, 125(51):16035-16039.
- Leifeng,Liu,Zheng-Bao,et al.Disorder in Extra-Large Pore Zeolite ITQ-33 Revealed by Single Crystal XRD[J].Crystal Growth & Design, 2013, 13(10):4168-4171.
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