【摘要】 尽管研究众多，LGPS与锂金属反应微观过程及失效机制仍不明，需深入探索以推动商业化应用。

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固态电池核心部件LGPS固态电解质，因超高离子电导率成为电动汽车储能候选，但热力学不稳定限制其应用。尽管研究众多，LGPS与锂金属反应微观过程及失效机制仍不明，需深入探索以推动商业化应用。

 

【内容提要】

近日，由燕山大学黄建宇、张利强、唐永福教授与韩国蔚山国立科技院丁峰教授等组成的团队，运用先进的原位FIB/SEM技术，首次实时揭示了LGPS固态电解质与锂金属电化学反应的动态细节。研究深入剖析了锂枝晶如何触发LGPS电解质的化学反应，进而引发电解质粉化的具体机制。基于这一发现，

团队创新性地提出了通过减小固态电解质颗粒尺寸来应对电解质粉化问题的新思路。

 

【研究过程】

研究LGPS固态电解质对锂金属不稳定性，传统表征受限。燕大团队创新使用FIB/SEM构建原位系统，结合TEM观测，并搭建保护体系，确保硫化物电解质原位结果真实，实现失效过程实时观测。

 

原位固态电池系统（Li-LGPS-In）实时工作过程.mp4

 

研究者首观新鲜锂枝晶高反应活性，电场下锂穿透固态电解质沉积，随即与电解质反应致破坏，揭示化学腐蚀新机制。

 

原位观察固态电解质与锂枝晶的反应过程.mp4

 

电解质粒径＞3μm则粉化，1-3μm则裂纹，＜1μm仅嵌锂膨胀无裂纹。此发现助选优粒径，提固态电池循环稳定性。

 

1微米以下固态电解质颗粒与金属锂的反应过程.mp4

 

原位观测后，研究者理论计算电解质粉化过程。模拟显示粉化由弹性能释放与表面能等能量平衡决定，解释了LGPS颗粒与锂反应中的尺寸效应。

 

LGPS电解质颗粒粉化过程的理论模拟

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【结论】

团队用原位FIB/SEM研究LGPS电解质颗粒失效机制，发现尺寸效应显著：大粒径易粉碎，中粒径裂纹未粉化，小粒径均匀膨胀无裂纹。此效应源于锂反应弹性能与颗粒破碎能平衡。减小粒径至1微米下可防粉化，为固态电池设计提供新尺寸筛选策略。

参考文献：Zhao, J.; Zhao, C.; Zhu, J.; Liu, X.; Yao, J.; Wang, B.; Dai, Q.; Wang, Z.; Chen, J.; Jia, P.; Li, Y.; Harris, S. J.; Yang, Y.; Tang, Y.; Zhang, L.; Ding, F.; Huang, J., Size-Dependent Chemomechanical Failure of Sulfide Solid Electrolyte Particles during Electrochemical Reaction with Lithium.Nano Letters 2022. https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c04076

 

新能源电池材料测试

 

 

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