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2025-05-27
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【摘要】 中国科学院李亚东团队开发基于空心介孔碳球负载的Gd-Pt3Co纳米颗粒催化剂，通过空间限域聚合与钆掺杂策略显著提升ORR质量活性（1.83 A mgPt⁻¹）及循环稳定性（30,000次循环E1/2无衰减），氢氧全电池峰值功率达1.4 W cm⁻²。DFT揭示Pt-O键增强与表面能优化机制，为高性能催化剂设计提供双重突破。
近年来，通过引入钌(Ru)、钨(W)、镓(Ga)以及钼(Mo)等元素进行原子掺杂已成为提升催化剂活性与稳定性的有效策略。基于此，中国科学院青岛生物能源与过程研究所李亚东等人研究一种创新性合成方法，成功制备出Gd-Pt3Co纳米颗粒，并将其负载于空心介孔碳球(Gd-Pt3Co@HMS)上。该材料基于茚的空间限域聚合技术制备而成，展现出优异的催化性能。本篇文献使用了科学指南针论文服务中的优质润色，全面优化语句的逻辑结构与叙述的连贯性，并邀请相关领域的资深专家对文章的研究内容进行评审，不仅提升语言表达的专业性，同时提供具有建设性的评审建议，以进一步完善论文质量，从而更好地满足国际期刊的发表要求。（文献链接：https://doi.org/10.1002/smll.202412424）
本篇文献使用了科学指南针论文服务-优质润色
01/文章背景
对于氧还原反应(ORR)，开发兼具高活性与稳定性的电催化剂一直是质子交换膜燃料电池(PEMFCs)领域的研究热点。这是因为商业化 Pt 基纳米颗粒常因 Ostwald 重结晶作用而发生团聚和尺寸增长，从而导致其稳定性与性能下降。Ferdi Schüth 教授等人率先提出以偶氮二异丁腈(azo-bis-(isobutyronitrile))为引发剂，利用二乙烯基苯(divinylbenzene)作为碳前驱体合成介孔石墨球的方法。该方法有效抑制了 Pt 基纳米颗粒的团聚现象，并实现了较窄的粒径分布。然而，在偶氮二异丁腈引发下，二乙烯基苯分子不仅在介孔二氧化硅(SiO2)球模板外部发生聚合，还会在其内部形成低聚物。由于这些较大分子量的低聚物难以穿透SiO2的纳米孔结构，导致聚合过程不均匀，进而影响后续碳化过程中介孔碳的形态一致性。
近年来，通过引入钌(Ru)、钨(W)、镓(Ga)以及钼(Mo)等元素进行原子掺杂已成为提升催化剂活性与稳定性的有效策略。基于此，本研究报道了一种创新性合成方法，成功制备出Gd-Pt3Co纳米颗粒，并将其负载于空心介孔碳球(Gd-Pt3Co@HMS)上。该材料基于茚的空间限域聚合技术制备而成，展现出优异的催化性能。
02/成果简介
中国科学院青岛生物能源与过程研究所李亚东等人指出，开发适用于氧还原反应(ORR)的合适碳载体以及高效的 Pt 基纳米颗粒对于加速质子交换膜燃料电池(PEMFC)的商业化进程具有至关重要的意义。在本研究中，首次通过空间限制聚合结合后续退火的方法成功合成了茚衍生的空心介孔碳球。随后，将Gd-Pt3Co纳米颗粒嵌入空心介孔碳球(Gd-Pt3Co@HMS)中，所制备的催化剂在 0.9 V 下展现出卓越的质量活性(MA)，达到 1.83 A mgPt-1 。此外，Gd-Pt3Co@HMS催化剂表现出优异的耐久性，其半波电位(E1/2)在经历 30,000 次循环后几乎未发生显著变化。在氢氧全电池测试中，采用 Gd-Pt3Co@HMS催化剂的膜电极组件(MEA)在 0.6 V 条件下实现了 1.44 A cm-2的电流密度和1.4 W cm-2 的峰值功率密度。这种性能提升可归因于Gd-Pt3Co(111) 表面上 Pt-O键结合强度的增强，从而显著降低了 ΔEO。此外，由于Gd掺杂优化了催化剂的表面能，使其在ORR过程中表现出卓越的耐久性。
03/图文导图
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图1. (a) Gd-Pt3Co@HMS 合成的示意图。(b) HMS的透射电子显微镜(TEM)图像。(c) Gd-Pt3Co@HMS的透射电子显微镜(TEM)图像。(d) 能量色散X射线光谱(EDX)元素分布图像。(e) DF-STEM图像。(f) Gd-Pt3Co 纳米颗粒的高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)图像。(g) Gd-Pt3Co@HMS、Pt3Co@HMS 和 JM Pt/C 的 X 射线衍射(XRD)图谱。
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图2. (a) Pt L3边缘的X射线吸收近边结构(XANES)谱图，图a显示了放大的区域，来突出细节。(b) Gd-Pt3Co@HMS 的扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)谱图。(c) Pt L3边缘的连续小波变换(WT)分析，包括Pt箔、PtO2和Gd-Pt3Co@HMS。(d) Gd L3边缘的X射线近边吸收谱仪(XANES)谱图。(e) Gd粉末、Gd2O3和Gd-Pt3Co@HMS的EXAFS谱图。
图3. (a) 线性扫描伏安(LSV)曲线。(b) 在0.9 V下对比Gd-Pt3Co@HMS、Pt3Co@HMS和JM Pt/C催化剂的质量活性(MA)和比活性(SA)。(c) Gd-Pt3Co@HMS催化剂在加速耐久性测试(ADT)前后的LSV曲线。(d) 使用Gd-Pt3Co@HMS催化剂的氢-氧燃料电池的极化曲线。
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图4 . (a) 理论模型结构。(b) 纯Pt、Pt3Co和Gd-Pt3Co (111)晶面的氧结合能(ΔEO)，最佳结合能设为零。(c) 纯Pt、Pt3Co和Gd-Pt3Co (111)晶面的表面能。
04/总结与展望
本研究成功展示了将 Gd-Pt3Co嵌入空心介孔碳球(HMS)中所表现出的卓越电催化性能。通过在介孔SiO2纳米孔内部采用空间限制聚合策略，以茚为前驱体合成空心介孔碳载体，并结合退火处理实现碳化过程。该方法能够有效将茚的聚合反应限制于SiO2纳米孔内部，从而确保了碳材料形貌的高度精确控制。具体而言，Gd-Pt3Co@HMS 催化剂在 0.9 V下实现了显著的质量活性(MA)，达到1.83 A mgPt−1，分别约为Pt3Co@HMS的3.7倍和商业 JM Pt/C 的18.1倍。此外，Gd-Pt3Co@HMS催化剂展现出优异的耐久性，在经历 30,000 次循环后，其半波电位(E1/2)几乎未发生明显变化。密度泛函理论(DFT)计算表明，Gd 掺杂优化了Pt3Co合金的氧结合能，同时降低了表面能，从而协同增强了催化剂的活性与稳定性。本研究在碳载体设计及异质原子掺杂策略方面实现了双重突破，为能源转化领域的应用提供了重要的技术支持与创新方向。
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