【摘要】 从空气来源的N2中电合成NH3展示了在温和条件下生产绿色氨的小型机械的发展前景。

金属是最有效的氮还原反应(NRR)电催化剂之一，其中铁和钌具有最好的催化指标。然而，金属合金作为NRR电催化剂的潜在用途仍然不够发达。虽然Co对NRR的电催化活性较差，但是用Mo合金化Co可以改善N2的物理吸附，并且稳定难以捉摸的N2H作为第一个还原的中间物种。这种稳定作用发生在表面Mo或Co原子上，与Mo有很高的连通性。在此，我们报告了一个完整的密度泛函理论研究，分析了CoMo合金作为N2-NH3转化催化剂的潜在应用，考虑到它们所呈现的低理论过电位。

 

由于使用氨(NH3)作为大多数肥料的来源，哈伯-博世工艺被认为是上个世纪最重要的技术奇迹。由于大规模的NH3合成需要非常苛刻的操作条件(温度350-525°C)和压力(100-300大气压)，3据估计，哈伯-博施过程几乎贡献了全球2%的二氧化碳温室气体排放。为了减轻这种巨大的碳足印，“绿色氨”的生产已经迅速加强。

 

从空气来源的N2中电合成NH3展示了在温和条件下生产绿色氨的小型机械的发展前景。近年来报道了大量能够催化氮还原反应(NRR)的新型电材料[1]，尽管在大多数这些实验研究中由于缺乏适当的氨定量方案而引起了争议。8设计新型NRR催化剂最大的灵感来源之一是固氮酶的铁钼辅因子(FeMoco)。9在这个方向上，模拟FeMoco的均相催化剂的开发一直是具有显著影响的研究课题。然而，更多的努力集中在非均相电催化剂的开发上，这是一个我们的研究小组深入研究的非常感兴趣和应用的领域。

 

在所开发的各种NRR电催化剂中，金属的使用占据了突出的地位。在这种情况下，MacFarlane及其同事报告了纳米结构铁材料与无质子氟化溶剂-离子液体混合物的合成，其NH3产率为16mgh-1m-2.12。与Nørskov的发现同时，这项工作是使用水作为唯一的质子来源的先驱。我们小组最近的贡献涉及碳纤维支撑的α-Fe纳米棒的合成，显示出32%的高NRR法拉第效率。14钌纳米颗粒的测试表明，与其他颗粒相比，在-100mV的非常低的过电位下，钌纳米颗粒能够将N2转化为NH3。

 

  • H. R. Suryanto , H.-L. Du , D. Wang , J. Chen , A. N. Simonov and D. R. MacFarlane , Nat. Catal., 2019, 2, 290 —296 

 

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