【摘要】 使用热重-质谱分析仪(TG/MS)和傅里叶变换红外(FTIR)光谱来表征K2CO3添加前后的结构变化。

K2CO3被认为是煤热解性能的有效催化剂,但其对不同等级煤和煤化跳跃的影响目前尚不清楚[1-3]。K2CO3 对镜质体反射率 (Ro,max) 范围为 0.68% 至 1.71% 的 8 种煤进行了催化。使用热重-质谱分析仪(TG/MS)和傅里叶变换红外(FTIR)光谱来表征K2CO3添加前后的结构变化。

 

FTIR结果表明,随着Ro附近的拐点,脂肪链长度(CH2/CH3)先减小后增大, (Ro,max =1.53%,芳香环缩合度(DOC)、芳香度(I)降低,芳香族化合物浓度降低。添加 K2CO3 后,除 DQ 煤 (Ro,max = 1.53%) 外,所有煤样的脂肪族氢 (Hal/H) 均增加,表明在 Ro,max = 1.53% 时发生突变。

 

TG/MS结果表明,失重率和最大失重率温度均在Ro,max的0.68%和1.2%附近呈现反射变化。氢气和乙烷的析出率在Ro,max = 1.21%附近呈现转向变化,而甲烷和苯的析出率在Ro,max = 1.53%附近呈现过渡变化。 Ro,max = 1.21% 和 Ro,max = 1.53% 分别与第二次和第三次煤化跳跃一致。

 

TG/MS和 FTIR 结果均表明 K2CO3 的影响与煤阶有关,尤其是煤化跃变。 K2CO3 可能倾向于作用于 C––C 结构,并进一步促进热解过程中气体产物的产生。研究结果为煤化跳跃提供了深刻的认识,并为不同煤阶选择合适的催化剂提供了理论依据。

 

TG和DTG结果表明,K2CO3的影响与煤阶特别是煤化跃变的一次和二次有关。FTIR结果表明,当Ro,max<1.53%时,添加K2CO3后CH2/CH3呈下降趋势,而当Ro,max≥1.53%时,CH2/CH3呈上升趋势。添加K2CO3后,除DQ煤外(Ro,max = 1.53%),DOC和I参数增加,Hal/H降低,表明Ro,max = 1.53%时发生突变。失重率和Tmax表明反射变化发生在Ro,max的0.68%和1.20%附近,氢气和乙烷的生成特征在Ro,max=1.21%附近出现转向变化,而甲烷和乙烷的演化速率在Ro,max=1.21%附近发生转变。苯在 Ro,max = 1.53% 附近呈现传递变化。 Ro,max = 1.21% 和 Ro,max = 1.53% 分别与第二次煤化跳跃和第三次煤化跳跃一致。K2CO3可能倾向于作用于C––C结构并形成配位键,进一步促进热解过程中气态产物的放出。

 

[1] S. Coetzee, H.W. Neomagus, J.R. Bunt, et al., Improved reactivity of large coal particles by K2CO3 addition during steam gasification, Fuel Process. Technol. 114 (2013) 75–80.

[2] L.J. Yan, W.M. Wang, Y. Liu, et al., The roles of low molecular compounds on the light aromatics formation during different rank coal pyrolysis, J. Energy Inst. 100 (2022) 129–136.

[3] D. Lu, Z.J. Zhou, Q.H. Guo, et al., Catalytic effects of Na2CO3 additive on coal pyrolysis and gasification, Fuel 142 (2015) 134–144.

 

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