【摘要】 东华大学团队在《Angewandte Chemie International Edition》发表研究，通过F-H键纳米限域策略成功实现弹性体强度、韧性与自修复性能协同提升。科学指南针为本研究提供分子动力学模拟和密度泛函理论计算支持，助力机理解析与材料设计。

东华大学游正伟教授、孙俊芬教授联合团队在《Angewandte Chemie International Edition》发表创新研究成果，提出基于F-H键纳米限域的仿生策略，成功实现弹性体强度、韧性与自修复性能的协同提升。科学指南针为本研究提供分子动力学模拟和密度泛函理论等计算支持，助力机理解析与材料设计。

 

研究背景与弹性体性能挑战

聚氨酯弹性体作为一类兼具高弹性与柔韧性的材料，在生物医学、可穿戴电子、软体机器人等前沿领域展现出巨大应用潜力。然而，传统弹性体存在关键性能矛盾：

​核心瓶颈问题：​​

  • 高强度、高韧性与高效自修复性难以同步提升

  • 增加交联密度提升强度时，材料柔韧性与自修复效率显著下降

  • 强化自修复功能常以牺牲力学性能为代价

  • 传统增强策略如引入动态硬相或氢键作用效果有限

 

创新方法：F-H键纳米限域策略

受天然蜘蛛丝分级结构启发，研究团队提出基于F-H键纳米限域的分子工程新策略，突破传统性能相互制约的瓶颈。

​仿生设计原理：​​

  • 天然蜘蛛丝由β-折叠纳米晶、无定形多肽链及锁定相构成分级结构

  • 通过F─H键缩短分子链间距，形成高密度氢键阵列纳米域

  • 纳米域作为可逆交联点，兼具刚性支撑与动态能量耗散功能

 

材料性能与实验验证

通过系统性能测试，氟化交联聚氨酯脲弹性体展现出突破性指标：

​关键性能数据：​​

  • 抗穿刺能量高达887.0mJ，创聚合物弹性体最高纪录

  • 抗撕裂能达到117.4kJ/m²，拉伸强度42.3MPa

  • 自修复效率达98.0%，具备优异的热稳定性和再加工性能

 

机理分析与计算支持

科学指南针提供的分子动力学模拟和密度泛函理论计算为F-H键作用机制提供关键支持。

​多尺度表征发现：​​

  • 氟化弹性体内聚能提升35%，氢键位点数量增加29%

  • 氟原子强吸电子效应缩短分子链间距约0.1Å

  • 硬域尺寸从12.8nm减小至9.9nm，优化能量耗散机制

 

应变响应与动态行为

通过原位表征技术深入研究了弹性体在不同应变下的结构演变：

​应变依赖机制：​​

  • 应变小于300%时，纳米硬域保持稳定，发挥刚性填料作用

  • 应变超过300%时，纳米域变形解离，伴随拉伸诱导结晶

  • 氟化酚-氨酯键解离温度降低10°C，动态交换速率提升37%

 

普适性验证与应用拓展

研究通过合成多种氟化弹性体验证了纳米限域策略的普适性：

​策略通用性证实：​​

  • 不同氟化设计均显示性能协同提升趋势

  • CPUU-FA基TENG开路电压达272.6V，自修复效率96%

  • 氟原子强电子亲和力促进电荷转移，优化电输出性能

 

研究总结与展望

基于F-H键纳米限域的仿生策略成功解决了弹性体性能矛盾，为高性能智能材料设计提供新范式。

​创新价值总结：​​

  • 实现强度、韧性和自修复效率的协同提升

  • 创下多项性能纪录，展示实际应用潜力

  • 策略可拓展至其他聚合物体系，推动软体机器人等领域发展

论文信息：Angewandte Chemie International Edition, 2025

DOI：10.1002/anie.202505848

​科学指南针计算服务​：为本研究提供分子动力学模拟、密度泛函理论计算等关键技术支撑。了解更多计算服务：https://www.shiyanjia.com/simulate.html【科学指南针·服务声明·2025】