【摘要】 通过多种物理化学技术,对晶体和表面性质以及Cr的分布和状态进行了分析。

为探索固溶体的结构-反应性关系并设计有效的甲苯燃烧催化剂,通过共沉淀法[1]制备了具有不同 Sn/Cr 摩尔比的 Sn-Cr 催化剂。通过各种技术,对晶体和表面特征以及 Cr 分布进行了研究。

 

采用XRD和XPS外推法[2,3],发现SnO2基体中Cr3+的晶格容量为0.210 g Cr2O3 /g SnO2,相当于Sn/Cr摩尔比为7/3。如果 Cr 含量高于此容量,则会形成 Cr2O3 物质/微晶。

 

Cr含量在晶格容量附近的催化剂(SnCr7-3和SnCr6-4)拥有最多数量的表面活性O2阴离子和酸性位点,因此表现出最高的内在催化活性。这些表面两个活性位点之间的协同作用决定了Sn-Cr催化剂的活性。

 

提出最佳的催化剂可以通过在SnO2基体中掺杂一定数量的Cr3+来制备,这样可以在结构中形成最大量的纯Sn-Cr固溶体相。

 

为了设计适用于甲苯燃烧的催化剂,采用共沉淀法制备了一系列不同Sn/Cr摩尔比的SnCr催化剂,旨在探讨Sn-Cr固溶体的结构-反应性关系。

 

通过多种物理化学技术,对晶体和表面性质以及Cr的分布和状态进行了分析。通过 XRD 和 XPS 外推发现,SnO2 基体中的 Sn4+ 阳离子最多可被 30% Cr3+ 阳离子取代,形成稳定的 Sn-Cr 固溶体,其晶格容量为 0.210 g Cr2O3 /g SnO2,相当于Sn/Cr摩尔比7/3。

 

当 Cr 含量高于此容量时,将生成 Cr2O3 物质/微晶。对于Cr含量在晶格容量附近的催化剂(SnCr7-3和SnCr6-4),可以形成最多数量的表面活性和酸性位点,从而表现出最高的内在催化活性。

 

表面活性氧和酸性位点之间的协同作用控制着Sn-Cr催化剂的反应性能。通过在 SnO2 中掺杂晶格容量量的 Cr 可以设计出最佳的催化剂。

 

[1] Lu AL, Sun HL, Zhang NW, Che LM, Shan SY, Luo J, et al. Surface Partial-ChargeTuned Enhancement of Catalytic Activity of Platinum Nanocatalysts for Toluene Oxidation. Acs Catal 2019;9(8):7431–42.

[2] Amann M, Lutz M. The revision of the air quality legislation in the European Union related to ground-level ozone. J Hazard Mater 2000;78(1–3):41–62.

[3] Huang H, Xu Y, Feng Q, Leung DYC. Low temperature catalytic oxidation of volatile organic compounds: a review. Catal Sci Technol 2015;5(5):2649–69.

 

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