【摘要】 基于量子化学计算的DFT理论，通过Dmol3模块中的几何优化块和能量块研究了缺陷碳材料对氮还原为氨的反应性，以优化具有周期边界条件的模型的几何和能量计算。

氨（NH3）被认为是一种对人类社会发展非常重要的化学物质。目前，传统的工业合成氨工艺是哈伯-博世工艺，该工艺存在转化率低、能耗高、温室气体排放等缺点。因此，寻找新的合成氨方法引起了许多科研人员的注意。

 

Anmin Liu等人[1]使用密度泛函理论（DFT）来探索适合催化氮还原反应（NRR）的空位和杂原子（N,S）掺杂的缺陷碳材料。空位缺陷、N或S原子掺杂石墨烯的引入可以提高石墨烯的反应性。此外，缺陷石墨烯的高活性位点主要分布在左上边缘、右边缘和下边缘的碳原子上。

 

基于量子化学计算的DFT理论，通过Dmol3模块中的几何优化块和能量块研究了缺陷碳材料对氮还原为氨的反应性，以优化具有周期边界条件的模型的几何和能量计算。将广义梯度近似（GGA）交换相关函数的Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）用于几何优化。研究采用DND基组和全电子核心处理的中等质量。

 

对于作为溶剂的水，最大迭代次数和最大自洽循环次数为1000，COSMO电介质为78.54，以模拟电化学过程的潜在电解质。Opt能量收敛为2.0×10−5，Opt梯度收敛为4.0×10−3Å，Opt位移收敛为5.0×10−2Å，Opt最大位移为0.30Å，Scf密度收敛为1.0×10−1，Scf电荷混合为2.0×。

 

以具有47个碳原子的二维石墨烯为基础碳材料。研究结果从理论上确定了不同的缺陷位置、缺陷类型和数量会影响石墨烯的催化性能和吸附稳定性。如果这三个因素中的一个发生变化，石墨烯的催化性能就会发生变化。对于空位缺陷石墨烯的引入，得出GR1和GR2具有更高的反应性和更好的吸附稳定性的结论。

 

[1] A A L , A Y Y , A D K ,et al.DFT study of the defective carbon materials with vacancy and heteroatom as catalyst for NRR[J].Applied Surface Science, 536[2023-08-11].

 

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