【摘要】 通过氨的程序升温脱附（NH3-TPD）技术探测酸性位点的数量和分布，通过上述FTIR仪器监测废气。

NH3-SCR已被证明是贫燃发动机NOx还原的主要技术，这是由于催化剂配方的高效性和稳定性，例如属于Cu/CHA类别的催化剂配方。

 

Jinyong Luo等人[1]在Cu/SSZ-13催化剂中发现了一个新的酸性特征，这与NH3-TPD图谱中存在两个不同的解吸峰有关，以及它们的相对强度随温和水热老化而变化。实验数据是使用台架流反应器系统收集的，模拟排气200 ppm NO、200 ppm NH3、10%O2、8%CO2、7%H2O、余量N2以26 slpm的总流速加入催化剂样品，对应于约40000 h−1的气体时空速（GHSV）。通过高速MKS MultiGas 2030 FTIR对废气成分进行分析。

 

通过氨的程序升温脱附（NH3-TPD）技术探测酸性位点的数量和分布，通过上述FTIR仪器监测废气。在NH3-TPD之前，使用200 ppm NH3在所需温度（通常为200°C）下使催化剂饱和。NH3-TPD实验是通过将温度从200°C升高到550°C，在8%CO2、7%H2O和平衡N2的气体混合物下，以10°C/min的速率进行的。注意，从TPD气体混合物中排除氧气，以避免氨在升高的温度下氧化。

 

Cu/SSZ-13的NH3-TPD模式有一个独特的特征，从数据图中可以观察到两个不同的峰这分别归因于与交换Cu离子相关的较弱的Lewis酸位点和较强的Bronsted酸位点释放的NH3。水热老化后，Cu位点的NH3释放量增加，Bronsted酸位点的NH3释放量减少。正如本文第一部分所述，其内在原因是Cu物种从ZCuOH (Cu2+与沸石单配位)转变为Z2Cu (Cu+与沸石双配位)，伴随着Bronsted酸位点的消耗。我们还发现每个Z2Cu位点比ZCuOH位点能吸附更多的NH3，这解释了低温NH3解吸的增加。

 

在这项工作中，可以发现用于根据两个NH3-TPD峰值的比率量化累积老化暴露。所开发的方法产生了Cu/SSZ-13催化剂水热老化的简单动力学模型，并对老化过程的实际相关方面有了一些有用的见解。

 

[1]Jinyong Luo, Krishna Kamasamudram, Neal Currier, Aleksey Yezerets, NH3-TPD methodology for quantifying hydrothermal aging of Cu/SSZ-13 SCR catalysts, Chemical Engineering Science, Volume 190, 2018, Pages 60-67.

 

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