【摘要】 吸附在带正电荷的氧空位上的氢与两个相邻的Ni原子具有增强的相互作用。

Negar Manafi Rasi等[1] 利用密度泛函理论，结合Bader电荷、电荷再分布和态密度分析，全面分析了氧空位对NiO化学吸附态的影响。通过包含氧空位[2]，吸附位点从NiO上的Ni和O位点变为NiO 1 −x上的O和O空位。吸附在带正电荷的氧空位上的氢与两个相邻的Ni原子具有增强的相互作用。巴德电荷分析是用来授予洞察的电负性和极性的相互作用，并量化吸附的氢和吸附剂的表面的电荷分布。通过添加O空位，观察到H-Ni相互作用的幅度的显著变化。分析表明，对化学吸附态能量降低的主要贡献在于H与Ni的相互作用增强，而H-O相互作用没有明显变化。通过Bader电荷分析、电荷再分布分析，对NiO中O空位对NiO与H2反应活性的影响进行了研究。Bader电荷分析的结果也授予更多的洞察力的电负性和极性的相互作用。结果发现，背后的原因是一个更稳定的化学吸附状态和更高的电子捐赠从H2的表面通过添加O空位的吸附位点的变化和随之而来的变化之间的相互作用的氢和表面。对相互作用变化的主要贡献在于氢在带正电荷的氧空位上的吸附和增强的H与两个相邻的Ni原子的相互作用。通过电荷再分布分析观察到，H和Ni原子之间的电子富集区域增加证实了Ni-H相互作用的增强的共价性。此外，通过添加O空位，H s成键轨道向低能态的移动遵循与NiO相比在NiO 1 −x上更稳定的吸附态。我们的分析表明，H-O相互作用并没有显着改变后，添加O空位。具有更多的O空位上的Bader电荷和氢化学吸附态的态密度的影响，可以在未来的工作中进一步研究。此外，在吸附位点具有多于一个H2分子由于空间位阻效应而影响表面处的电子相互作用，这可以被考虑用于进一步的未来调查。

[1] Rasi N M , Ponnurangam S , Mahinpey N .First-principles investigations into the effect of oxygen vacancies on the enhanced reactivity of NiO via Bader charge and density of states analysis[J].  2022.

[2] G. Pacchioni, Oxygen vacancy: the invisible agent on oxide surfaces, ChemPhysChem 4 (10) (2003) 1041–1047.

 

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