【摘要】 原位拉曼光谱,原位XRD

费托合成(FTS)是合成碳氢化合物和含氧化合物的一种重要方法。由于产品中不含硫和氮,可以减少环境污染,因此它被认为是化石燃料的有前途的替代品[1]。因此,FTS工艺有助于解决能源和环境问题。催化剂在FTS过程中起着重要作用,是确保FTS反应有效进行的决定因素。FTS催化剂的开发和改进似乎对FTS工艺至关重要。

[1]采用共沉淀法合成了钾铜改性铁基催化剂(K–Cu–Fe/SiO2)。利用SEM、XRD、H2-TPR、N2吸附-脱附和拉曼光谱等多种技术对催化剂的总体结构性能进行了表征。结果表明,新鲜催化剂主要由α-Fe2O3相组成,纳米颗粒形成棒状形貌。然后研究了活化过程对费托合成催化性能的影响。表明活化过程对反应稳定性有重要影响。利用原位XRD和原位拉曼光谱研究了铁基催化剂在还原和反应过程中的结构变化。还原后观察到以Fe2C碳化铁为主的活性相。共沉淀法制备的K–Cu–Fe/SiO2催化剂主要由α-Fe2O3相组成。该催化剂呈现出长棒状的形态,并含有介孔结构。催化剂的还原过程包括Fe2O3 → Fe3O4 → 铁氧化物 → 根据H2-TPR剖面的金属Fe。原位XRD结果表明,在CO还原过程中,α-Fe2O3也首先转化为Fe3O4,然后进一步转化为Fe2C碳化铁。但原位拉曼光谱结果表明,在α-Fe2O3和Fe3O4的转化过程中,γ-Fe2O3是中间相。增加还原时间可以提高反应稳定性,但过量还原对稳定性有负面影响。这是由于过度还原后沉积的碳质物质的形成,原位拉曼光谱证实了这一点。

[1] Yang, Z., Luo, M., Liu, Q. et al. In situ XRD and Raman Investigation of the Activation Process over K–Cu–Fe/SiO2 Catalyst for Fischer–Tropsch Synthesis Reaction. Catal Lett 150, 2437–2445 (2020). https://doi.org/10.1007/s10562-020-03147-6

 

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