【摘要】 本文揭示过渡金属插层化合物FexNbS2在高压下的双阶段坍缩：低铁含量样品（x=1/4,1/3）依次发生晶格坍缩与磁坍缩，高铁含量仅存磁坍缩。通过原位X射线与DFT计算证实Fe²⁺自旋态转变，为功能材料设计提供新路径。

高压相变中的体积坍缩是强关联材料的典型现象，其背后隐藏着晶格、轨道、电荷与自旋的复杂相互作用。过渡金属插层化合物 ​FexNbS2​（x = 1/4, 1/3, 1/2, 2/3）为研究此类机制提供了理想平台。实验表明，​低铁含量样品​（x=1/4, 1/3）在压缩下经历 ​晶格坍缩（低密度→高密度）​​ 和后续的 ​磁坍缩（高自旋→低自旋）​​ ，而高铁含量样品（x=1/2, 2/3）仅发生磁坍缩。

理论计算证实：​x=1/4和1/3样品​ 的低压体积坍缩源于晶格重构，而所有样品的高压坍缩均由 ​Fe²⁺自旋态转变​ 驱动。通过原位X射线发射谱，我们首次捕捉到Fe²⁺从高自旋（S=2）向低自旋（S=0）的连续交叉过程，排除了中间自旋态（S=1）的可能性。

Fe原子插入NbS₂层间形成准二维结构，层间距变化是晶格坍缩的关键表征

图 1. FexNbS2 的晶体结构[1]

 

这种 ​双机制坍缩现象​ 具有三重意义：

1.材料设计​：通过调控插层铁浓度，可定向实现晶格或磁坍缩；

2.电子输运​：电导率在晶格坍缩阶段跃升2个数量级，磁坍缩阶段则出现反常下降；

3.​超导预研​：磁坍缩伴随的电子局域化可能诱导非常规超导态。

未来对 ​过渡金属插层化合物​ 的高压研究，将为多响应 ​功能材料​（如压力传感器、自旋电子器件）提供新范式。

 

参考文献：[1]Jiang Z, Wang Y, Jiang D, et al. Pressure-Driven Sequential Lattice Collapse and Magnetic Collapse in Transition-Metal-Intercalated Compounds Fe x NbS2[J]. The Journal of Physical Chemistry Letters, 2021, 12(27): 6348-6353.

 

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