【摘要】 DOM与Cd的关联受DOM来源的控制。

溶解有机质(DOM)是有机碳(OC)和养分向底土运输的主要载体。在那里，它刺激了关键的生物地球化学过程，包括异养微生物活动、矿物转化以及有机和无机营养物质和污染物的动员。与底土表面的相互作用可以稳定DOM，防止其平流运输和微生物降解。此外，先前的研究表明，地表凋落物层中产生的DOM可以通过绕过中间基质的大孔流动路径优先输送到富含粘土的下层土。

 

镉是土壤及其相关环境中受到广泛关注的重金属之一，特别是在中国。在Cd和DOM之间的交互方面已经取得了很大的进展。研究表明，城市固体垃圾渗滤液中DOM中的黄腐钙样物质而非蛋白质样成分可以与Cd络合。然而有研究指出，大型植物分解产生的DOM与Cd的络合也有蛋白质样物质参与。

 

结果表明，DOM与Cd的关联受DOM来源的控制。此外，DOM的特性也可能决定了Cd与DOM中官能团的结合顺序。对于稻草和堆肥的DOM，酰胺基团和酚- oh分别对Cd的响应最快。而生物炭衍生的DOM与Cd的结合过程是从羧基和酚基开始的。

 

然而，关于Cd络合作用的研究主要是针对来源于有机物渗滤液的DOM进行的。从散装土壤中获得的DOM数据很少。虽然在镉元素与DOM的相互作用方面取得了大量成果，但对温度对土壤DOM的影响关注有限。温度的变化会改变DOM的结构和组成，从而改变Cd与DOM之间的结合。温度升高对镉元素与土壤DOM结合机制的影响尚不清楚。

 

因此，Hu等人1研究了15℃、30℃和45℃三种温度下耕地土壤中DOM的性质以及Cd和DOM之间的结合强度和序列。利用荧光光谱和红外光谱对土壤DOM与Cd的相互作用进行了表征。假设高温下土壤DOM的改变对Cd的命运和生态风险产生了深刻的影响。这是第一次通过结合荧光和红外光谱技术来评估温度对Cd与土壤DOM结合特性的影响。

 

图1 EEM-PARAFAC分析在15℃、30℃和45℃的土壤DOM中鉴定出三种荧光成分(C1和C3:腐殖质样成分;C2:蛋白样成分)。

 

图2 从1800- 800 cm−1的FTIR光谱区域生成同步和异步2D COS图，在15、30和45°C下用Cd滴定DOM。

 

利用PARAFAC模型，确定了三个成分。包括两种腐殖质样物质(组分1和3)和一种蛋白质样物质(组分2)(图1)。组分1 (C1, Ex/Em = 245,305/402)与高百分比的芳烃相关，它是通过微生物后处理产生的。组分2 (C2, Ex/Em = 275/334)被归为色氨酸样物质。它是样品中唯一的蛋白样物质，被认为反映了DOM的生物利用度。组分3 (C3, Ex/Em = 270,360/450)对应的分子量大于1000 Da。C3的发射和激发波长范围广，预计具有结构复杂、分子量大的特点。

 

与C2相比，C1和C3可能具有更大的分子量和更高的腐殖化程度。如图2所示，在15◦C的同步地图上观察到5个自动高峰，包括830、1120、1360、1435和1650 cm−1。1650 cm−1处的峰为酰胺基团的N-H变形，1435 cm−1处的峰为羧基O-H的拉伸，1360 cm−1处的峰为酚羟基OH的变形。而在1120 cm−1和830 cm−1处的条带分别是多糖的C-O拉伸和O-H变形以及芳香基团的C-H拉伸的共同作用。

 

综上所述，该研究表明温度升高改变了黄淮海流域土壤DOM的组成和性质。DOM的芳香度和腐殖化度随温度升高先升高后降低。土壤升温改变了Cd与DOM的相互作用顺序。多糖、羧基和芳香基团分别在15℃、30℃和45℃时对Cd的响应最快。这些发现将有助于进一步认识全球变暖背景下耕地土壤中重金属的环境风险和土壤性质的反馈。

 

1.Hu, X.;  Qu, C.;  Han, Y.;  Chen, W.; Huang, Q., Elevated temperature altered the binding sequence of Cd with DOM in arable soils. Chemosphere 2022, 288, 132572.

 

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