【摘要】 利用第一性原理和玻尔兹曼输运理论研究了feas的电子结构和热电性质。

环境污染和能源危机日益严重;因此，研究新型热电材料具有十分重要的意义。无因次性能曲线ZT = SoT/是衡量热电材料转换效率的重要指标;这里的S、o、和分别表示塞贝克系数，有时也称为热电功率、电导率和绝对工作温度。

 

此外，kis是电导热系数(ke)和晶格(或声子)导热系数(k)的总和。电导率(o)和电导热系数(ke)与Wiedemann-Franz定律相关联:ke = LoT其中L为洛伦兹数，其最典型的值为2.45 × 10-8 w Ω K2对于金属和简并半导体。

 

很明显，一个好的热电材料需要有大的塞贝克系数(S)和导电性(o)，同时还要有低的导热系数(k=ke+k)。理论和实验结果表明，ZT可以通过带工程和结构设计来提高So(通常称为功率因数，缩写为PF)和/或降低k(6-8)来改善。砷是地球上一种含砷的矿物硫化物。

 

前人的研究表明，feas是一种具有间接带隙的抗磁性半导体。在p21/c空间群的单斜结构中结晶，每个单元有四个公式单元(Z= 4)。

 

此外，它具有相当高的塞贝克系数和可变但不高的电阻率。考虑到相当高的塞贝克系数和可变但不高的电阻率，优点ZT的热电图应该是显著的。被发现的FeAsS具有相当高的塞贝克系数和可变但不高的电阻率的性质所激励。

 

本文重点研究了feas的电子结构和热电性能，发现其晶格导热系数低，ZT各向异性，p型掺杂比n型掺杂具有更好的热电性能。FeAsS处于p21/c空间群的单斜结构中，每个单元有四个公式单元(Z- 4)，如图1a、b所示，晶格参数为a= 5.74 a,b =5.67 a, c=5.76 a，与之前的结果一致。

 

Figure 1. Structure of FeAsS, (a) top view, (b) side view. (c) Calculated band structure with (red line) and without (black line) spin–orbit coupling. (d) Total and partial DOS. The dashed line corresponds to the Fermi level.

 

考虑到自旋轨道耦合(SOC)对电子输运系数的可能影响，首先，我们计算了有或没有SOC的能带结构，如图1c所示，发现SOC使整个能带略有上移，但能带结构的形状和带隙几乎没有变化，这意味着SOC对FeAsS热电性能的影响是微不足道的。

 

利用第一性原理和玻尔兹曼输运理论研究了feas的电子结构和热电性质。

 

结果表明，feas是一种间接带隙为0.73 eV的半导体。无量纲品质图(ZT)具有明显的各向异性，沿x和y方向的ZT值明显大于沿z方向的ZT值，p型掺杂比n型掺杂具有更好的热电性能。

 

ZT最大可达0.84，为x方向p型掺杂。晶格导热系数极低，小于1 W m-1K-1。结果表明，feas是热电应用的一个很有前途的候选者[1]。

 

[1] Lin Zhu*, Xia Jiang, Guoying Gao, Huahua Fu, and Kailun Yao. First-Principles Study on the Thermoelectric Properties of FeAsS. ACS Omega 2018 3 (10), 13630-13635.

 

科学指南针充分发挥互联网技术和业务优势，在国内率先打造出业界领先的线上化、数字化的科研服务基础设施，在行业内首创用户自主下单、服务全流程追踪、测试“云现场”等模式，进一步提高了大型科学仪器设施开放共享和使用效率，以实际行动助力科技创新。现已发展成为中国专业科研服务引领者，已获得检验检测机构资质认定证书（CMA）、实验动物使用许可证、“ISO三体系认证”等专业认证。

 

免责声明：部分文章整合自网络，因内容庞杂无法联系到全部作者，如有侵权，请联系删除，我们会在第一时间予以答复，万分感谢。