【摘要】 使用 5,5-二甲基 1-吡咯啉 N-氧化物在水或二甲亚砜中通过 EPR 自旋捕获测试了光催化剂在原位紫外线或可见光光激发下产生活性氧 (ROS) 的能力。

使用 X 和 Q 波段电子顺磁共振 (EPR) 光谱在黑暗条件下以及紫外光或可见光光活化下对通过三聚氰胺和 TiO2 P25 在 550°C 下退火制备的 g-C3N4/TiO2 纳米粉末进行了研究。

 

在室温和 100 K 下监测的粉末 EPR 光谱显示了三聚氰胺/TiO2 初始负载比对观察到的顺磁中心特性的影响[1-3]。对于使用较低二氧化钛含量合成的光催化剂,g-C3N4/TiO2 纳米复合材料的顺磁信号特征在曝光前就已经被发现。使用较高 TiO2 负载量退火的样品揭示了顺磁氮块体中心的光致生成(g 张量分量 g1 = 2.005、g2 = 2.004、g3 = 2.003 和来自氮 A1 = 0.23 mT、A2 = 0.44 mT、A3 的超精细耦合= 3.23 mT) N 掺杂 TiO2 的典型值。

 

使用 5,5-二甲基 1-吡咯啉 N-氧化物在水或二甲亚砜中通过 EPR 自旋捕获测试了光催化剂在原位紫外线或可见光光激发下产生活性氧 (ROS) 的能力。所得结果反映了三聚氰胺/TiO2初始比例不同引起的光催化剂纳米结构的差异;三聚氰胺/TiO2 wt经高温处理制备的光催化剂。 1:3 的比例表明在两个光谱区域都有足够的光活性。

 

水悬浮液中 EPR 自旋捕获实验的结果表明,分散的 g-C3N4/TiO2 纳米粉末暴露后形成的顺磁性物质敏感地反映了退火三聚氰胺/TiO2 的初始重量比,以及用自旋捕捉技术和半稳定ABTS·+还原技术考察了分散在水或二甲基亚砜中的光催化剂生成非持久自由基物种的能力。

 

水相悬浮液中的EPR自旋捕捉实验结果表明,分散的g-C3N4/TiO2光催化剂暴露后形成的顺磁性物种灵敏地反映了三聚氰胺/TiO2光催化剂的初始质量比,合成的光催化剂M4-M6中氮含量的降低与紫外光照射时的显著活性和有限的可见光活性相耦合。

 

尽管100K下EPR谱揭示的顺磁物种的相对积分强度与暴露后悬浮液中ROS的产生之间的直接相关性存在局限性,但在100K下检测到的M4-M6的可见光活性并被归属于Nb-形成的Nb·中心,与在非质子化DMSO溶剂中检测到的相应的DMPO自旋加合物产生的超氧阴离子很好地吻合。

 

为了寻找适合于环境利用太阳光照射的二氧化钛基光催化剂,采用三聚氰胺/二氧化钛重量比为1:3的高温处理法制备了纳米粉末m4,结果表明其具有良好的光催化活性。

 

1.Garcia-Segura, S.; Brillas, E. Applied photoelectrocatalysis on the degradation of organic pollutants in wastewaters. J. Photochem. Photobiol. C 2017, 31, 1–35. [CrossRef]

2.MiarAlipour, S.; Friedmann, D.; Scott, J.; Amal, R. TiO2/porous adsorbents: Recent advances and novel applications. J. Hazard. Mater. 2018, 341, 404–423. [CrossRef] [PubMed]

3.Shayegan, Z.; Lee, C.S.; Haghighat, F. TiO2 photocatalyst for removal of volatile organic compounds in gas phase—A review. Chem. Eng. J. 2018, 334, 2408–2439. [CrossRef]