【摘要】 在这里，通过异位X射线光电子能谱和原位电化学阻抗谱检查了碳纳米管（CNT）上析氧反应（OER）过程中含氧中间体的吸附情况。结果表明，碳纳米管上 CO 官能团附近的碳原子对 OER 具有活性。

碳基纳米材料作为有前途的能量转换和存储电催化剂已被广泛研究[1,2]。了解碳基纳米材料的析氧和还原反应对于开发高活性无金属电催化剂至关重要。在这里，通过异位X射线光电子能谱和原位电化学阻抗谱检查了碳纳米管（CNT）上析氧反应（OER）过程中含氧中间体的吸附情况。结果表明，碳纳米管上 CO 官能团附近的碳原子对 OER 具有活性。在此结果的基础上，我们进一步揭示了表面氧化碳纳米管增强中间吸附的根源以及表面基团与表观活化能之间的关系。我们的研究对氧掺杂碳纳米材料的OER有了新的认识，并为研究杂原子掺杂碳电催化剂的电催化提供了有效的方法。在这里，我们选择碳纳米管（CNT）作为模型系统来研究碱性介质中的 OER。通过异位X射线光电子能谱（XPS）和原位电化学阻抗谱（EIS）系统研究了通过氧等离子体氧化和/或热还原调节的氧官能团对反应中间体吸附的影响。总之，我们结合使用异位 XPS 和原位 EIS 技术，通过实验确定了水氧化中间体在表面氧化层上的增强吸附。。研究发现碳纳米管上的 CO 官能团在改变相邻碳原子周围的电子云方面发挥着至关重要的作用，从而促进含氧中间体的吸附。在此结果的基础上，我们进一步揭示了表面氧化碳纳米管增强中间体吸附的根源以及与表观活化能的关系。我们的工作提供了对氧掺杂碳纳米材料的OER电催化的总体了解，并可以为优质碳基电催化剂的设计开辟新的方向。

(1) Schlogl, R. The Role of Chemistry in the Energy Challenge.ChemSusChem 2010, 3, 209−222.

(2) Katsounaros, I.; Cherevko, S.; Zeradjanin, A. R.; Mayrhofer, K. J.Oxygen Electrochemistry as a Cornerstone for Sustainable Energy Conversion. Angew. Chem., Int. Ed. 2014, 53, 102−121.

 

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