【摘要】 在这种条件下，初级电子供体（细菌叶绿素二聚体，P）和电子受体（细菌脱镁叶绿素，HA）之间的电荷分离之后是P+HA−→ PHA电荷重组。

研究光合蛋白中的光诱导电子转移（ET）反应是重要的，因为类似的ET过程通常发生在许多其他蛋白质中，并发挥重要的功能作用。基于高质量的瞬态吸收数据及其详细的全局和目标分析，K. Dubas等人[1]扩展了以前在闭合RC中的初级电荷分离和电荷复合的动力学模型，即在具有阻断ET的RC中从HA−到QA。收集了野生型（WT）和三种具有阻断ET至QA的突变RC的数据。在野生型和三个突变球形红杆菌反应中心研究了光诱导的电子转移反应，其中二次电子受体（泛醌QA）被去除或永久还原。在这种条件下，初级电子供体（细菌叶绿素二聚体，P）和电子受体（细菌脱镁叶绿素，HA）之间的电荷分离之后是P+HA−→ PHA电荷重组。使用了两个反应中心，它们具有不同的单氨基酸突变，与野生型蛋白质相比，电荷重组加速了3倍，或者减速了3倍。在第三个突变中，两个单一氨基酸突变结合在一起，电荷重组与野生型相似。在所有情况下，使用类似的模型分析瞬态吸收测量的数据。该模型包括蛋白质动力学引起的电荷分离态的能量弛豫，并证明了中间电荷分离态P+BA−的出现，BA是位于P和HA之间的细菌叶绿素。在所有情况下，观察到P+BA−和P+HA−状态的混合，并根据BA和HA上的电子离域来解释。这种离域，加上皮秒蛋白质弛豫，为光合作用中初级电荷分离的新观点奠定了基础。

[1] Dubas K , Szewczyk S , Biaek R ,et al.Antagonistic Effects of Point Mutations on Charge Recombination and a New View of Primary Charge Separation in Photosynthetic Proteins[J].The Journal of Physical Chemistry B, 2021, 125(31):8742-8756.

 

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