【摘要】 原子结构的计算预测，是物理、化学、材料和生物学等领域中一个长期存在的问题。

时至今日，计算化学早已不仅仅是实验的附属品了，它随着计算水平的逐步提升和理论框架的逐步完善，现在，越来越多的纯计算可以单独发在以往的顶刊之上了。本期还是独家报道，为您带来最新计算顶刊，带你掌握最新nature！

 

1.Nature Communications：基于机器学习的分子、过渡态和固体的无能量结构预测

 

 

 

原子结构的计算预测，是物理、化学、材料和生物学等领域中一个长期存在的问题。通常，力场或从头算方法通过能量最小化来确定结构，这是近似的或计算的要求。这种准确性/成本权衡禁止了合成大数据集的生成，这些数据集包含了原子细节的化学空间。

 

在此，来自奥利地维也纳大学&瑞士巴塞尔大学的O. Anatole von Lilienfeld等研究者，开发了一个机器学习模型Graph-To-Structure (G2S)，利用训练数据集中松弛结构之间的隐式相关性，在化合物空间中进行泛化，以推断样本外化合物的原子间距离，有效地实现了坐标的直接重构，从而绕过了常规的能量优化任务。收集的数值证据包括有机分子、过渡态和结晶固体的三维坐标预测。G2S系统地改进了训练集的大小，对于少于8000个训练结构，其原子间距离的平均绝对预测误差小于0.2 Å——与传统结构生成器性能相当或更好。G2S的适用性测试，包括对通常需要人工干预的系统的成功预测，改进的基于从头算的后续松弛的初始猜测，以及用于后续使用基于结构的量子机器学习模型的输入生成。

 

 

参考文献：

Lemm, D., von Rudorff, G.F. & von Lilienfeld, O.A. Machine learning based energy-free structure predictions of molecules, transition states, and solids. Nat Commun 12, 4468 (2021).

https://doi.org/10.1038/s41467-021-24525-7

 

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-021-24525-7

 

2.Nature Computational Science：基于证据的高熵合金推荐系统

 

 

 

现有用于探索高熵合金(HEAs)的数据驱动方法面临三个挑战:大量元素组合候选、设计适当的描述符和有限的、有偏见的现有数据。为克服这些缺陷，在此，来自日本高级科学技术研究所的Hieu-Chi Dam等研究者，展示了一个基于证据的材料推荐系统(ERS)的发展，该系统采用了Dempster-Shafer理论，这是一个推理不确定性的一般框架。

 

在这里，不使用材料描述符，研究者从数据中建模、收集和合并关于合金HEA相存在的证据。为了对ERS进行评估，研究者将其HEA推荐能力与基于矩阵分解和监督学习的推荐系统进行了比较，这些推荐系统使用了四组已知的多达五种合金的数据集。数据集的k倍交叉验证表明ERS优于所有的竞争对手。此外，ERS在推荐四元类和五元类HEAs方面具有良好的外推能力。研究者通过实验验证了最强烈推荐的Fe-Co基磁性HEA(即FeCoMnNi)，并证实其薄膜呈体心立方结构。

 

 

参考文献：

Ha, MQ., Nguyen, DN., Nguyen, VC. et al. Evidence-based recommender system for high-entropy alloys. Nat Comput Sci 1, 470–478 (2021).

https://doi.org/10.1038/s43588-021-00097-w

 

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s43588-021-00097-w

 

3.NANO Letters：扫描隧道显微镜中的载波包络相位调制电流

 

 

载波包络相位(CEP)稳定光脉冲结合最先进的扫描隧道显微镜(STM)，可以跟踪和控制超快的电子隧道电流。在此，来自香港大学的陈冠华&美国加州大学欧文分校的Shaul Mukamel等研究者，在基于非平衡格林函数形式上，在时域和频域上对STM尖端与金属衬底之间的CEP-稳定脉冲诱导隧穿电流进行了理论研究。结果表明，实验观测到的最大隧道电流与最大电场之间的相移是由电场的三阶响应引起的。这种位移对脉冲的持续时间也很敏感。因此，可以通过改变这些脉冲的相位和持续时间来精确地控制隧穿过程。

 

参考文献：

Ziyang Hu, YanHo Kwok, GuanHua Chen, and Shaul Mukamel. Carrier-Envelope-Phase Modulated Currents in Scanning Tunneling Microscopy InSb. Nano Letters Article ASAP. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c01900

 

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.1c01900

 

4.ACS Catalysis：基于机器学习的非贵金属电催化剂设计的潜在决定因素和新机制研究

 

 

 

众多以前的研究已经调查了不同的合成参数，是如何影响催化剂的化学性质及其性能的。然而，传统的基于化学直觉的综合多参数空间试错优化方法，可能会人为地忽略影响因素。

 

在此，来自南京大学的Jia Li & Jianguo Liu等研究者，引入了机器学习，通过基于数据集的特征排序来提供见解。以沸石咪唑骨架氧还原催化剂为例，计算结果表明，吡啶类氮与催化性能密切相关。除热解温度外，绝大多数研究都没有将热解时间设为变量，发现热解时间在合成水平上起决定性作用。在这些预测的指导下，通过控制实验验证了算法的洞察力。

 

表征结果和可解释模型揭示了一个被忽略的机理。Zn-N组分的损失、Fe-N组分的形成、石墨-N组分的转化等连续过程，导致半波电位与热解时间呈火山状关系。这项工作不仅为催化剂设计提供了深刻的见解，也证明了机器学习具有挖掘隐藏在复杂实验数据中的关键因素和机制的能力，以促进能源材料的优化。

 

 

参考文献：

Rui Ding, Yawen Chen, Ping Chen, Ran Wang, Jiankang Wang, Yiqin Ding, Wenjuan Yin, Yide Liu, Jia Li, and Jianguo Liu. Machine Learning-Guided Discovery of Underlying Decisive Factors and New Mechanisms for the Design of Nonprecious Metal Electrocatalysts. ACS Catalysis 0, 11 DOI: 10.1021/acscatal.1c01473

 

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c01473

 

5.JACS：合成和生物合成双吡咯酮的机理和动力学：溶剂控制双峰环电性

 

 

在此，来自美国加州大学洛杉矶分校的Yike Zou & K. N. Houk等研究者，采用密度泛函理论(DFT)计算和准经典分子动力学模拟方法，研究了天然产物二代吡喃酮族的形成机理和动力学。在非催化反应中，Diels-Alder反应通过一个过渡态和一个有利于过渡态B形成的过渡态分叉形成了脱基吡喃酮A和脱基吡喃酮B。在水中，很可能在酶中，酸性的羟基醌电离，产生的共轭碱优先进行环加成，使其脱氢吡喃酮A。研究者从(4+2)/(4+3)双峰过渡状态，证明了一种新型的生物合成转化和可变选择性。

 

 

参考文献：

Yike Zou and K. N. Houk. Mechanisms and Dynamics of Synthetic and Biosynthetic Formation of Delitschiapyrones: Solvent Control of Ambimodal Periselectivity. Journal of the American Chemical Society Article ASAP DOI: 10.1021/jacs.1c05293

 

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c01486

 

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