【摘要】 电子顺磁共振(EPR)是唯一能直接检测自由基和含有不成对电子的样品的技术。

电子顺磁共振(EPR)是唯一能直接检测自由基和含有不成对电子的样品的技术。因此,EPR在选择性催化还原氮氧化物(SCR)领域具有重要的潜在应用前景。在SCR领域,研究人员被开发更有效的低温催化剂和了解其催化机理所吸引。这两个问题都是由活性物种识别决定的,而EPR可以有效地实现这一点。与其他典型特征相比,EPR具有独特的优势。例如,XPS具有分布一种过渡金属的不同价态的优势,而EPR可以获得一种特定价态的更详细的配位信息。DRIFTS被广泛用于检测SCR过程中NH3和NO的中间体,但EPR进一步显示了中间体和催化金属之间的配位数。总之,本文主要从以下几个方面综述了EPR在SCR中的应用:(1)通过分析测量光谱的超精细耦合常数和g因子,并结合相关离子的最外层电子构型,识别活性物种。(2) 通过二重积分对活性物种进行定量。(3) 原位EPR连续监测不同条件下光谱图的变化。EPR的利用将有助于深入理解一种催化剂的结构-活性关系。

 

热处理会影响分离的Cu2+和CuxOy的数量,而不是配位环境和氧化还原能力。如果Cu2+转化为CuxOy,则催化活性降低。报告表明,分离的Cu2+的数量随着老化/活化温度的升高而增加。在水热处理后,在Cu负载量较低的样品中,EPR估计的分离Cu2+的数量减少,即一些松散结合的Cu(II)转化为强结合的铜(II)[1]。

 

[1] Zhang, C., Liu, X., Jiang, M. et al. A review on identification, quantification, and transformation of active species in SCR by EPR spectroscopy. Environ Sci Pollut Res 30, 28550–28562 (2023).

 

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