【摘要】 时至今日，计算化学早已不仅仅是实验的附属品了，它随着计算水平的逐步提升和理论框架的逐步完善，现在，越来越多的纯计算可以单独发在以往的顶刊之上了。

1.Nature Communications：柔性图神经网络的耦合互补策略用于快速发现不同共晶材料中的共形体

 

 

共晶工程，已广泛应用于制药、化学和材料等领域。然而，如何有效地选择共构者，一直是一个具有挑战性的实验课题。在此，来自四川大学的蒲雪梅等研究者，开发了一个基于图神经网络(GNN)的深度学习框架，来快速预测共晶体的形成。为了从实验报告的6819个正样本和1052个负样本中获取结晶的主要驱动力，研究者探索了一种可行的GNN框架，将重要的先验知识整合到分子图的端到端学习中。通过对7个竞争性模型和3个具有挑战性的独立测试集(包括药物共晶体、π-π共晶体和能量共晶体)的验证，该模型表现出了优于96%的准确率，验证了其鲁棒性和泛化性。此外，还成功合成了一种新的含能共晶体，显示了该模型在实际应用中的高潜力。所有数据和源代码可在https://github.com/Saoge123/ccgnet cocrystal社区下载。

 

 

参考文献：

Jiang, Y., Yang, Z., Guo, J. et al. Coupling complementary strategy to flexible graph neural network for quick discovery of coformer in diverse co-crystal materials. Nat Commun 12, 5950 (2021). 

https://doi.org/10.1038/s41467-021-26226-7

 

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-021-26226-7

 

2.JACS：Na/Mg(I)二胺对CO的还原二聚反应

 

 

[{SiNDipp}Mg] [{SiNDipp} = {CH2SiMe2N(Dipp)}2的钠还原Dipp = 2,6-I- Pr2C6H3]提供Mg(I)物种，[{SiNDipp}MgNa]2，其中长Mg-Mg键(>3.2 Å)被持久的Na-芳基相互作用增强。在此，来自英国巴斯大学的Michael S. Hill & Claire L. McMullin等研究者，计算评估表明，该分子应是由一个连续的四金属核组成，这一观点由它与CO的反应证实，这导致由不同的金属中心来促进了乙二酸盐的形成。

 

 

参考文献：

Liu, Han-Ying, et al. Reductive Dimerization of CO by a Na/Mg (I) Diamide.  Journal of the American Chemical Society (2021). 

https://doi.org/10.1021/jacs.1c05332

 

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c09467

 

3.JACS：配体场对称性对分子量子比特相干性的影响

 

 

虽然定制的金属活性位点和多孔结构，在从气体分离到催化等工程挑战中有着巨大的前景，但缺乏对如何提高其稳定性的了解，限制了其在实际中的应用。在此，来自美国麻省理工学院的Heather J. Kulik等研究者，为了克服这一限制，从已发表的数千份MOF稳定性的关键方面的报告中，提取了它们的实际应用所必需的：耐高温而不降解的能力，以及通过去除溶剂分子而激活的能力。从近4000份手稿中，研究者使用自然语言处理和图像分析，获得了超过2000个溶剂去除稳定性指标和3000个热降解温度。研究者分析了稳定性与化学结构和几何结构之间的关系，以确定从较小的MOFs集推导出的先验启发式的限制。通过训练预测机器学习(ML，即高斯过程和人工神经网络)模型，用基于图和孔隙结构的表示对结构属性关系进行编码，研究者能够比传统的基于物理的建模或实验更快地进行稳定数量级的预测。对ML模型中重要特征的解释，为研究者确定策略以提高稳定性提供了见解，这些策略可用于那些常用于催化应用且含3d过渡金属不稳定的MOFs。该方法有望加快发现稳定、实用且具有广泛应用MOF材料的时间。

 

 

参考文献：

Nandy, Aditya, Chenru Duan, and Heather J. Kulik. "Using Machine Learning and Data Mining to Leverage Community Knowledge for the Engineering of Stable Metal-Organic Frameworks." Journal of the American Chemical Society (2021).

https://doi.org/10.1021/jacs.1c07217

 

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c07217

 

4.JACS：聚合物前体药物纳米颗粒的超分子结构的粗颗粒模拟

 

 

可自组装成纳米颗粒的药物聚合物偶联物，是一种很有前途的药物传递系统，可提高药物的生物利用度并实现药物的可控释放。然而，尽管有可能达到高药物负载，药物释放的效率，由药物-聚合物连接子的裂解介导，是获得显著的抗癌活性的关键参数。在此，来自法国巴黎-萨克雷大学的Julien Nicolas & Tâp Ha-Duong等研究者，为了克服实验表征的局限性，更好地理解这类体系，对“药物引发”方法获得的四种具有代表性的药物-聚合物偶联物，进行了粗粒度分子动力学模拟研究，并研究了其自组装后的超分子结构。前体药物由吉西他滨或紫杉醇抗癌药物、丙酸盐或二乙酸盐连接剂和聚异戊二烯链组成。该模拟提供了关于不同组分(如药物、连接剂、聚合物等)进入纳米颗粒的空间组织的关键信息，并揭示了连接剂不能完全与溶剂接触。值得注意的是，一些裂解部位不是水合不足就是部分溶解。这些观察结果，可能解释了纳米颗粒药物释放效率低的原因，特别是当连接剂太短和/或亲水性/溶剂化不够时。该理论研究可以适用于其他类型的聚合物前药物，并可以指导新型聚合物前药物纳米粒子的设计，提高药物释放效率。

 

 

参考文献：

Gao, Ping, Julien Nicolas, and Tâp Ha-Duong. "Supramolecular Organization of Polymer Prodrug Nanoparticles Revealed by Coarse-Grained Simulations." Journal of the American Chemical Society (2021). 

https://doi.org/10.1021/jacs.1c05332

 

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c05332

 

5.JACS：三重态激子-光子耦合促进系统间反向交叉增强

 

 

极化子，是由激子和光子在微腔内的强耦合形成的混合光物质态，导致激子的上、下极化(LP)带分裂。LP被用于从T1降低系统间反向交叉(rISC)过程的能量势垒，通过热激活的延迟荧光获取三重态能量。T1和LP的激子部分之间的自旋轨道，被认为是这种rISC跃迁的起源。在此，来自北京大学的帅志刚等研究者，提出了一种机制，认为T1与LP的光子部分之间的光物质耦合(LMC)促进了rISC，这种耦合是由T1引起的跃迁偶极矩引起的。而该机制，在以往的研究中是被排除在外的。研究者的计算表明，实验观察到的红红色素B分子的rISC过程的增强，可以被T1和光子之间的LMC有效地促进。这里提出的机制，将大大拓宽分子设计的范围，以高效的腔促进发光材料，并有利于相关的实验现象的阐述。

 

 

参考文献：

Ou, Qi, Yihan Shao, and Zhigang Shuai. "Enhanced Reverse Intersystem Crossing Promoted by Triplet Exciton-Photon Coupling." Journal of the American Chemical Society (2021).

https://doi.org/10.1021/jacs.1c08881

 

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c08881

 

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