【摘要】 质子传导和多铁质的融合,为实现强磁电耦合和磁离子学提供了一个极具吸引力的机会,为实现分子磁电学提供了一个通用的平台。

时至今日,计算化学早已不仅仅是实验的附属品了,它随着计算水平的逐步提升和理论框架的逐步完善,现在,越来越多的纯计算可以单独发在以往的顶刊之上了。

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Nature Communications:质子开关分子磁电

 

 

质子传导和多铁质的融合,为实现强磁电耦合和磁离子学提供了一个极具吸引力的机会,为实现分子磁电学提供了一个通用的平台。在此,来自美国纽约州立大学布法罗分校的Shenqiang Ren等研究者描述了,机器学习与增材制造相结合,以加速氢键多铁大分子的设计策略,并伴有强质子依赖性的磁性。质子开关磁电发生在三维分子多相固体中。它由一个分子磁体网络作为质子库来调节铁电极化,同时分子铁电分子带电转移来可逆地操纵磁性。磁电耦合在铁电相变时产生了可逆的29%磁化控制,热滞宽度为160 K (192 K~352 K),而在1 kV cm−1的低电场刺激下实现了室温可逆磁调制。静电质子转移的发现,提供了一种质子介导的多级分子多铁体磁化控制途径。

 

 

参考文献:

Hu, Y., Broderick, S., Guo, Z. et al. Proton switchingmolecular magnetoelectricity.Nat Commun12, 4602 (2021). https://doi.org/10.1038/s41467-021-24941-9.

 

原文链接:

https://www.nature.com/articles/s41467-021-24941-9#citeas

 

 

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Angew:有机过氧化物与HSO3-在液滴表面的水反应机理研究

 

 

有机过氧化物和二氧化硫之间的水反应,在大气科学中具有浓厚的兴趣,因为它们对二次气溶胶中硫酸盐的形成具有普遍的意义。然而,由于缺乏对潜在反应机制的理解,反应产物(无机硫酸盐vs有机硫酸盐)的相对收率仍然存在争议(即,无机硫酸盐为90% vs 40-70%)。

 

在此,来自美国宾夕法尼亚大学的Joseph S. Francisco等研究者计算结果表明,HSO3-(溶解的SO2)与有机过氧化物的反应是在纳米水滴表面开始的,然后通过两个反应途径进行,其中HSO3-的S原子攻击过氧化基团-O(O2)O(O1)H的O1或O2原子,导致无机硫酸盐和有机硫酸盐的形成。值得注意的是,O1原子引发的反应具有较低的能垒和较高的反应速率,有利于无机硫酸盐的形成。

 

 

参考文献:

Francisco, J..S., Li, H., Wang, X., Zhong, J., Chu, B., Ma, Q., Zeng, X.C. and He, H. (2021), Mechanistic study of the aqueous reaction of organic peroxides with HSO3- on the surface of a water droplet.Angew. Chem. Int. Ed..Accepted Author Manuscript. https://doi.org/10.1002/anie.202105416

 

原文链接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202105416?saml_referrer

 

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JACS:离子传导机制作为钾通道的指纹图谱

 

 

钾离子通道是一种膜蛋白,可调节钾离子在细胞膜上的选择性传导。虽然K+渗透的原子机制已经被广泛研究,但之前的工作集中在表征结合位点的选择性和占用,水分子在传导过程中的作用,或识别允许渗透的最小能量路径。

 

在此,来自英国牛津大学的Simone Furini &意大利锡耶纳大学的Simone Furini等研究者,利用分子动力学模拟马尔可夫状态模型分析能力,进行了三个不同通道模型的离子传导的比较研究。在100 μs累积渗透轨迹上,钾离子和/或水分子的渗透机制和结合位点占有率存在显著差异。研究发现,与当前的范式不同,每个体系都表现出一种独特的渗透机制,因此,钾离子通过K+通道并没有独特的方式。K+通道的高功能多样性,可以部分归因于这项工作中出现的传导特征的差异。这项研究为湿实验室化学家设计新的合成策略,以产生模拟膜传输的多功能人工离子通道,用于诊断、传感器和下一代水处理技术等方面提供了关键信息和进一步的启发等,由于合成通道以可控的方式在双分子层中运输分子离子的能力,通常是通过金属离子、它们的氧化态或它们的配位几何形状的选择来控制的。

 

 

参考文献

Carmen Domene, Riccardo Ocello, Matteo Masetti, and Simone Furini. Ion Conduction Mechanism as a Fingerprint of Potassium Channels.Journal of the American Chemical Society Article ASAP. DOI: 10.1021/jacs.1c04802

 

原文链接:

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c04802

 

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ACS Nano:基于HfO2的电阻随机存取存储器单元全运行周期的分子动力学观察

 

 

在此,来自西班牙巴塞罗那自治大学的Xavier Cartoixà & 美国普渡大学的Alejandro Strachan等研究者,通过分子动力学(MD)模拟,使用扩展电荷平衡方法来描述外部电场,描述了基于HfO2电阻随机存取存储器(RRAM)中形成、重置和设置的原子过程。通过跟踪氧离子的迁移和Hf原子在介质中的配位变化,研究者用原子细节描述了器件运行过程中导电丝(CFs)的形成和溶解。形成过程的模拟表明,碳氟化合物是通过氧交换机制形成的,这是由氧从氧化物到活性电极的级联位移引起的,而不是预先存在的氧空位的聚集。然而,纤维分裂主要是横向的,而不是垂直的(沿着纤维),空位的运动。

 

此外,根据系统的温度,可以通过氧化还原效应(双极开关)或热化学过程(单极开关)实现复位,其中氧扩散受施加的偏压控制,或者扩散受温度驱动。不像形成和类似于重置,固定过程也涉及侧向氧原子。这是由与导电路径相关的场定位驱动的。

 

 

参考文献:

M. Laura Urquiza, Md Mahbubul Islam, Adri C. T. van Duin, Xavier Cartoixà, and Alejandro Strachan. Atomistic Insights on the Full Operation Cycle of a HfO2-Based Resistive Random Access Memory Cell from Molecular Dynamics.ACS Nano Article ASAP DOI: 10.1021/acsnano.1c01466

 

原文链接:

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.1c01466

 

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Nano Energy:任意充电和接地条件下接触-分离摩擦电纳米发电机输出的理论研究

 

 

当前,人们已从理论和实际应用两方面,对接触-分离模式纳米发电机进行了全面的研究。与在每个运行周期内通过接触带电进行现场充电相比,预充电显示出磨损小、寿命长、稳定性高、输出功率提高、可控性和重复性好等优点。

 

在此,来自清华大学的Fei Tang等研究者,推导了适用于任意充电条件下接触-分离模式摩擦电纳米发电机输出的通用公式,包括摩擦带电预充电,甚至是介电层上不平衡电荷的情况。该公式也得到了验证,适用于两个导电端子的各种接地条件。对设备配置、充电条件和接地设置的各种组合进行了系统研究,研究者将本文提出的通用公式的计算结果与前人的计算结果以及基于有限元建模的仿真结果进行了比较。仿真结果验证了通用公式的适用性,在特定条件下与常规TENGs公式一致。本文所提出的通用公式,不仅可以作为推导已知充电和接地条件下的触点分离TENGs输出的方便工具,同时也为接触分离TENGs的制备和实验提供了指导,以改善给定器件配置下的输出性能。

 

 

参考文献:

Yao Chu, Ruixing Han, Fanyu Meng, Zeyuan Cao, Shiwen Wang, Kangkang Dong, Shuangshuang Yang, Huiliang Liu, Xiongying Ye and Fei Tang, Theoretical Study on the Output of Contact-Separation Triboelectric Nanogenerators with Arbitrary Charging and Grounding Conditions,Nano Energy, (2021) doi:https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106383

 

原文链接:

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285521006388#!